In the field of designing of nano-fillers of polyimide nanocomposites, the two strategic points are the heat-resistance and compatibility with polyimide, a matrix polymer. In this study, we designed oligo(amic acid) having alkyl side chanis and terminal amine groups to satisfy previous requirements and studied the modification of surface of layered silicates. Oligo(amic acid)s were prepared by the reaction of diamine monomers and PMDA and their molecular weight was controlled in about 2000 g/mol. After that, acidification and ion exchange reaction led to the high-temperature organophilic layered silicate (OLS). XRD patterns of OLS showed the more increased gallery spacing by 4 Å than that of the pristine layered silicate and the initial decomposition temperatures of OLS were in above 280 ℃. The polyimide nanocomposite films based on heat resistant OLS showed that the OLSs were well dispersed through the matrix and their CTEs showed a decrease of 26% compared with pristine polyimide films.

폴리이미드 나노복합재의 나노충전제를 설계함에 있어 가장 중요한 요소는 나노충전제의 내열성 및 매트릭스 고분자인 폴리이미드와의 상용성이다. 본 연구에서는 두 가지의 요소를 만족시키기 위하여, 알킬사슬을 가지며 말단기가 아민인 올리고 아믹산을 설계하였고 이를 이용하여 층상 실리케이트의 표면을 개질하는 연구를 수행하였다. 분자량이 2000 g/mol로 조절되고 말단기가 아민인 올리고 아믹산을 제조하였고 이후 이온 교환반응을 통하여 고내열 친유기 층상 무기소재를 제조하였다. 본 연구에서 제조된 고내열 친유기 층상 무기물은 TGA로 분석한 결과 초기 분해 온도가 280 ℃ 이상이었으며, XRD로 분석한 결과, 개질하지 않은 층상 무기물에 비해 최소 4 Å 이상의 층간거리 증가를 나타내었다. 또한 이들의 나노복합필름의 경우 X선 실험을 통해 친유기성 층상 무기물이 고르게 분산되어 있음을 알았으며, 친유기성 층상 무기물의 함량이 증가함에 따라 CTE 역시 최대 26% 감소함을 TMA 실험 결과를 통해 확인하였다.

Keywords: heat resistance; polyimide; nanocomposite; organophilic layered silicate(OLS)